简介:InthispaperweusedMOF-5andCu3(BTC)2toseparateCO2/CH4andCH4/N2mixturesunderdynamicconditions.Bothmaterialsweresynthesizedandpelletized,thusallowingforameaningfulcharacterizationinviewofprocessscale-up.ThematerialswerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD)andscanningelectronmicroscopy(SEM).Byperformingbreakthroughexperiments,wefoundthatCu3(BTC)2separatedCO2/CH4slightlybetterthanMOF-5.BecausethecrystalstructureofCu3(BTC)2includesunsaturatedaccessiblemetalsitesformedviadehydration,itpredominantlyinteractedwithCO2moleculesandmoreeasilycapturedthem.Conversely,MOF-5withasuitableporesizeseparatedCH4/N2moreefficientlyinourbreakthroughtest.
简介:MoleculardynamicssimulationsareperformedtostudythegrowthmechanismofCH4-CO2mixedhydrateinxCO2=75%,xCO2=50%,andxCO2=25%systemsatT=250K,255Kand260K,respectively.OursimulationresultsshowthatthegrowthrateofCH4-CO2mixedhydrateincreasesastheCO2concentrationintheinitialsolutionphaseincreasesandthetemperaturedecreases.Viahydrateformation,thecompositionofCO2inhydratephaseishigherthanthatininitialsolutionphaseandtheencagingcapacityofCO2inhydratesincreaseswiththedecreaseintemperature.ByanalysisofthecageoccupancyratioofCH4moleculesandCO2moleculesinlargecagestosmallcages,wefindthatCO2moleculesarepreferablyencagedintothelargecagesofthehydratecrystalascomparedwithCH4molecules.Interestingly,CH4moleculesandCO2moleculesfrequentlyreplacewitheachotherinsomeparticularcagesitesadjacenttohydrate/solutioninterfaceduringthecrystalgrowthprocess.Thesetwospeciesofguestmoleculeseventuallyacttostabilizethenewlyformedhydrates,withCO2moleculesoccupyinglargecagesandCH4moleculesoccupyingsmallcagesinhydrate.
简介:采用密度泛函B3LYP/6-311G(d,p)方法对CH3F与C2H3的反应体系进行了理论研究,获得了反应的势能面信息及可能的微观机理.在QCISD(T)/6-311++G(d,p)水平上精确计算了各反应物种的单点能.结果表明,除抽提氢反应外,标题反应还存在抽提氟(R1)、消氟化氢(R2)、消氢(R3)和自由基形成(R4)四类反应.在QCISD(T)/6-311++G(d,p)//B3LYP/6-311G(d,p)水平上,R1,R2,R3和R4反应的能垒分别是163.9,152.2,209.8和224.2kJ·mol-1,相应反应能为-56.6,-164.3,-2.7和-156.0kJ·mol-1,所有反应均放热,为热力学允许的反应.
简介:摘要本文主要研究复合固砂法的影响因素,包括适当浓度的CH-2和低浓度的盐酸相结合的方法,以及不同地层温度、不同固化时间对地层砂固结强度的影响,通过实验及现场实际应用发现该方法提高了固砂效果,能够降低成本,且有利于施工现场的环保。
简介:为了研究旁路/离线人工湿地系统在净化水体时的温室气体排放状况及其与环境因子的关系,于2010年7~11月,采用静态箱~气相色谱法,对罗马湖旁路/离线人工湿地系统的3个不同景观结构单元f温榆河龙道河交叉处河岸带S1采样点、龙道河河道s2采样点和罗马东湖湖岸带s3采样点)的CO2、CH,和N2O排放通量进行了同步采样和对比研究,探讨了影响温室气体排放的主要环境因子。研究结果表明,该湿地系统CO2、CH。和N:O的排放通量都有明显的时空变化特征。从空间上看,S1采样点和s2采样点的CO:月平均排放通量较高,分别为73.5mg/(m2.h)和75.1mg/(m2.h),与其表层(0--5cm)沉积物中较高的有机质含量(7.04±29.4g/kg)有关。S2采样点的CH4月平均排放通量[4.78mg/(m2·h)]高于s1采样点[1.59mg/(m2·h)]和s3采样点[1.70mg/(m2·h)],其与该采样点水体中的氧化还原电位显著负相关(r=-0.779,p〈0.01)。3个不同景观结构单元的N2O排放通量差异不大[0.022~0.025mg/(m2.h)】;相关性分析结果表明,N2O排放通量与表层沉积物的N02-—N含量显著正相关fr=0.689,p〈0.05)。从时间上看,水温是影响旁路/离线人工湿地系统运行时CH4和N2O排放通量的重要环境因子。
简介:Nanostructuredγ-Al2O3withhighsurfaceareaandmesoporousstructurewassynthesizedbysol-gelmethodandemployedascatalystsupportfornickelcatalystsinmethanereformingwithcarbondioxide.ThepreparedsampleswerecharacterizedbyXRD,N2adsorption-desorption,TPR,TPO,TPH,NH3-TPDandSEMtechniques.TheBETanalysisshowedahighsurfaceareaof204m2g-1andanarrowpore-sizedistributioncenteredatadiameterof5.5nmforcatalystsupport.TheBETresultsrevealedthatadditionoflanthanumoxidetoaluminumoxidedecreasedthespecificsurfacearea.Inaddition,TPRresultsshowedthatadditionoflanthanumoxideincreasedthereducibilityofnickelcatalyst.Thecatalyticevaluationresultsshowedanincreaseinmethaneconversionwithincreasinglanthanumoxideto3mol%andfurtherincreaseinlanthanumcontentdecreasedthecatalyticactivity.TPOanalysisrevealedthatthecokedepositiondecreasedwithincreasinglanthanumoxideto3mol%.SEMandTPHanalysesconfirmedtheformationofwhiskertypecarbonoverthespentcatalysts.AdditionofsteamandO2todryreformingfeedincreasedthemethaneconversionandledtocarbonfreeoperationincombinedprocesses.
简介:利用静态箱法于2011年结实期和2012年开花期与结实期分别对不同人类活动(自由放牧和刈割)影响下的呼伦贝尔草甸草原及相应的封育草原的CH4通量和植物土壤系统呼吸作用排放的CO2通量进行野外定位观测研究。结果表明:呼伦贝尔草甸草原(放牧和刈割及其对应的封育样地)均表现为CH4的汇,3个观测时期汇强的变化范围为:-23.98±6.40~-95.96±28.57μgCm^-2h^-1。呼伦贝尔草甸草原CH4通量的日变化对温度的响应较为复杂。不同时期呼伦贝尔草甸草原的植物土壤系统呼吸速率的日变化存在差异,水分和温度的共同影响造成2012年结实期日均CO2排放量低于2011年结实期。放牧对呼伦贝尔草甸草原CH4吸收通量的日变化模式的影响较小,但在2011年结实期和2012年开花期促进了CH4日均通量(促进幅度12.05%~93.35%),2012年结实期放牧降低了CH4日均通量(降低幅度23.32%~30.43%);刈割降低CH4吸收日均通量11.55%~60.62%。呼伦贝尔草甸草原日均累计碳排放量中CH4所占比例为0.35%~2.62%,而放牧和刈割行为对呼伦贝尔草甸草原的日均累计碳排放的影响结果在不同物候期以及不同植被群落类型均有不同。