简介:以吉布斯自由能最小化方法为基础,结合Aspenplus对考虑积碳情形下的甲烷二氧化碳重整反应进行了热力学平衡分析。对CO2/CH4比(0.5~3)、反应温度(573~1473K)和压力(1~25个大气压)对平衡转化率、产物组分和积碳的影响进行了研究。数值分析结果表明,在费托合成中生产合成气最适宜的操作条件为温度高于1173K、CO2/CH4比为1,此时2摩尔的反应物可以生成约4摩尔的合成气(H2/CO=1),且仅生成极少量的碳,可以忽略不计。尽管高于973K的温度可以抑制积碳形成,但此时生成水的量也增加了,当CO2/CH4比较高(2或3)时更是如此。生成的水量增多可能是由RWGS反应引起的,CO摩尔数增加、H2摩尔数减少以及CO2转化率逐渐增大就是最好的证据。为了找到甲烷CO2重整的真实情况与热力学平衡状态间的区别,本文将模拟的反应物转化率和产物分布与文献中的实验结果进行了对比。要使乙烯、乙烷、甲醇和二甲醚的产率达到较高的水平,就必须向反应系统中加入有活性和选择性的催化刑。受甲烷分解和CO歧化反应的影响,较高的压力减轻了温度对反应物转化率的影响、增加了积碳量,并减少了CO和H2产率。对利用等量CH4和CO2进行的甲烷加氧二氧化碳重整的分析结果表明,要想使反应物转化率和合成气产率都在90%以上,需要的操作温度和进料比分别为1073K和CO2:CH4:O2=1:1:0.1。H2/CO比值始终保持为1,同时产水产率最大限低地减少且不会形成积碳。
简介:我们提出了一种利用电子探针和离子探针原位置铀氧化物矿物的U-Pb同位素快速和准确的测量技术。用电子探针测定U和Pb的含量,而同一区域的Pb同位素组成则用高分辨率的离子探针测量,这种方法的优点是无需进行矿物分离和化学加热溶解,不需要难以获得的单一的铀氧化物标准,只需要小时就可在优点是无需进行矿物分离和化学加热溶解,还需面要难以获得的单一的铀氧化物标准,只需要几小时就可在约10um的点上得出精确的U-Pb年龄,我们用这种方法研究了加拿大萨斯卡彻温不整合型Cigar湖铀矿床中复杂互相交生铀氧化物中U-Pb年龄的分布情况,取自早期形成晶质铀矿石的原地U-Pb方法的结果确认了在一致性曲线上与1467±63Ma和443±96Ma(±1σ)上、下交点有关的数据组,1467Ma的年龄解释为矿化的最小年龄值,与粘土矿物的蚀变年龄(约1477Ma)是一致的,和成岩期铁矿的磁铁矿化(1650-1450Ma)也是一致的,这种赤铁矿与这些不整合型铀矿床共生并与阿萨巴斯卡盆地沉积物早期成岩作用有关,晶质铀矿和铀石原地的U-Pb同位素分析能提供一个15-30um范围内Pb*/U的不均匀分布的资料,因百就能提供与这些矿床演化有关的流体互相作用时间方面的精确资料。
简介:对储层条件下无定形和结晶二氧化硅纳米颗粒助稳的超,临界二氧化碳泡沫进行了研究,目的是为了应用二氧化碳泡沫驱提高采收率。采用三种二氧化硅纳米颗粒研究了颗粒结构及润湿性对生成超临界二氧化碳泡沫的作用,这三种颗粒具有晶体结构或无定形结构,润湿性各异。在不同的相比和总流量下,研究了二氧化硅纳米颗粒结构和及其疏水性对超临界二氧化碳泡沫特性的影响,如泡沫形态、泡沫阻力系数和流度等。研究结果表明,结晶二氧化硅和无定形二氧化硅助稳的二氧化碳泡沫具有相似的流动特性。纳米二氧化硅的疏水性对生成二氧化碳泡沫作用最大,二氧化碳气泡的尺寸随二氧化硅纳米颗粒疏水性的增强而大大减小。在比较大的相比及总流量分布范围内,疏水性最强的二氧化硅纳米颗粒所造成的泡沫流度降低幅度都是最大的。
简介:微生物碳酸盐岩含有前寒武纪有价值的化学、同位素和分子信息。它们记录了对深水海洋沉积的代表(例如条带状含铁建造和黑色页岩)有补充作用的浅水信息。以六组保存良好的叠层石作为实例,阐明了稀土元素(REE)是怎样被应用于化学调查研究的。第一项任务是要测试这种碳酸盐所保存的REE有没有沾染碎屑、火山和成岩物质。一旦证实了其清洁度,页岩标准化的REE模式就可以用于区分海相和湖相背景。就海相碳酸盐而言,可以区分局限海盆和开阔海背景,而对于厚层台地灰岩,可以根据REE分馏系列推断相对水深。这里研究的浅水叠层石的年龄在2.52到3.45Ga之间。它们所含对氧化还原很敏感的铈元素(cerium)的性状,并不具有到2.52Ga时这些浅海的游离氧含量达到超过微量气体水平的证据。与无机的早期成岩海相碳酸盐胶结物相比,微生物碳酸盐岩有高度富集的REE。虽然这一特征本身还不适合用作一种生物标志物,但可以认为它是一个样品符合生物标志物研究要求的一个必要前提。
简介:与油的混相性是三次采油过程中注超临界二氧化碳驱扫孔隙内石油的主要优点之一。在储层规模上,注入超临界二氧化碳泡沫还可提高波及效率。但是,尽管在自1980年代以来的二十多个先导试验项目中都曾考虑采用混相超临界二氧化碳泡沫,但只有很少几个实验室研究项目真正以热力学状态下二氧化碳形成的泡沫为研究对象。确实,超临界二氧化碳的溶解性质和粘度高于普通气体,这对多孔介质中其泡沫品质有影响,如流度降低因子(MRF)和有油存在时的特性。我们提供的新研究结果表明,常规发泡剂不能有效提高对超临界二氧化碳流度的控制能力,但配置得当的表面活性剂溶液可以实现相对较高的MRF。基于这些发现,我们研究了泡沫对岩心驱替试验中混相驱效率的影响。反过来,我们也评估了二氧化碳与油的混相性对泡沫MRF的影响。我们的方法基于不同配方不同含油饱和度的多岩心驱替试验。另外,我们还在油藏条件下(温度和压力)进行了物理一化学测量,如表面张力测算和泡沫稳定性监测。这一组试验表明,多孔介质的成功驱扫需在MRF最大化和乳化风险最小化之间寻找平衡。本文基于二氧化碳相的热力学性质,为二氧化碳泡沫岩心驱替试验结果的解释提供了新思路,为读者分析超临界二氧化碳泡沫岩心驱替的结果时必须考虑气体性质提供了依据。这有助于理解各种文献中看上去互相矛盾的结果,特别是MRF值随压力的变化和油存在时的变化。